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基于表面應力效應調控Pd納米晶的CO2電催化還原性能

       近日，中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家實驗室和化學與材料科學學院的曾杰教授課題組與楊金龍教授課題組展開合作，在理解表面應力效應對CO2電催化還原反應的調制方面取得重要進展。研究人員設計合成了Pd單晶八面體納米晶和孿晶二十面體納米晶的準模型催化體系，詳細闡述了Pd納米晶表面應力與CO2電催化還原性能之間的內在關聯。該成果以“Understanding of Strain Effect in Electrochemical Reduction of CO2: Using Pd Nanostructures as an Ideal Platform”為題發表在《德國應用化學》雜志上（Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 3594），論文的共同*作者是博士后黃宏文，研究生賈歡歡和博士生劉釗。

Pd納米晶及其CO2電催化還原性能

       目前，石油、煤和天然氣等傳統化石能源的轉化過程導致了溫室氣體CO2的大量排放，加劇了氣候變暖現象。電催化還原CO2提供了一條將作為排放物的CO2轉變為高值化學品的新途徑，不僅可以在一定程度上緩解溫室效應，還可以緩和日益增長的能源訴求。簡單地說，電催化還原CO2過程是以可再生電能或富余核電作為能源，與電解水耦合從水中獲取氫，在比較溫和的反應條件一步直接獲得一氧化碳、碳氫化合物和甲醇等高值化學品和液體燃料。但是，該項技術的商業化進程還受限于缺乏的催化劑，而系統清楚地理解催化劑的構效關系是設計催化劑的重要前提。

       一般來說，催化劑的表面應力狀態能夠調制催化劑的電子結構，將對催化性能產生重要影響。但是，由于難以將催化劑的應力調控和電子結構調控孤立開來，針對表面應力結構在CO2電催化還原過程中的調控機制目前并不清楚。面對這一挑戰，研究人員以Pd單晶八面體納米晶和孿晶二十面體納米晶作為準模型體系，在保證兩者尺寸、表面晶面和表面包裹分子相同的情況下，研究了鈀納米晶表面應力與二氧化碳電催化還原性能之間的內在關聯。在-0.8 V（vs. RHE）時，Pd孿晶二十面體納米晶上生成一氧化碳的法拉第效率達到91.1%，遠高于Pd單晶八面體納米晶（~50%）。通過分子動力學模擬、*性原理計算以及電化學測試，發現表面拉伸應力提升了Pd孿晶二十面體納米晶的d帶中心，從而增強了催化劑表面CO2的吸附和活化，顯著提高了CO2電催化還原活性和選擇性。該項結果詮釋了催化劑表面結構與催化反應活性間的對應關系，對于設計CO2電還原催化劑提供了新的研究思路。

      該項研究得到了中科院前沿科學重點研究項目、國家重大科學研究計劃、國家自然科學基金、博士后科學基金等項目的資助。

論文鏈接：

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201612617/abstract